随着人们对可再生和环境友好能源的不断探索,光电催化(PEC)水分解作为绿色制氢最有前途的策略之一而受到广泛关注。我校化学化工学院和能源材料化学研究院武利民教授和王蕾教授联合团队在前期通过原位合成NiB 层大大提高BiVO4光电极的中性电解质 PEC性能(Sci. Adv. 2023, 9, eade4589),通过单原子掺杂光电极调控载流子传输(Nat. Commun. 2023, 14, 2640)基础上,针对a-Fe2O3光电极存在的电子迁移率低,电子-空穴复合严重,空穴扩散长度短(2至4 nm)和水氧化动力学慢等问题,设计并开发了一种Ru-P双原子位点负载的a-Fe2O3光阳极。
在单原子工程引导下,将Ru和P的双原子位点分散到赤铁矿上(DASs Ru-P:Fe2O3),构建了高效氧化铁光电极。构建的半导体在1.23和1.50 VRHE下显示出4.55和6.5 mA cm-2的光电流密度以及0.58 VRHE的起始电位。更为重要的是,该光电极在一个太阳光照射下ABPE效率达到1.00%。动力学实验结果表明,低含量的Ru以单原子形式负载在a-Fe2O3表面,同时与P原子形成Ru-P键,该协同作用有效抑制了光生载流子的复合,增加了载流子分离和电荷快速传输。DFT理论计算结果进一步证明了相比于Ru-O键,Ru-P键更加有效地延长载流子寿命,并使其参与到水氧化反应中。这项工作提供了一种通过在半导体中构建双位点增强电荷载流子传输的有效策略,同时,也为制备其它高效太阳能水分解光电极提供了新思路。相关成果发表在美国科学院院刊PNAS (PNAS, 2023, 120, e2300493120)。
我校化学化工学院2020级博士研究生高瑞廷为第一作者,武利民教授和王蕾教授为共同通讯作者。该工作得到科技部重点研发计划纳米专项、基金委创新研究群体、内蒙古自治区草原英才计划、内蒙古自治区“杰出青年”、内蒙古大学青年科技英才培育等项目的支持。 论文链接:Rui-Ting Gao , Lijia Li, Yanbo L, Yang Yang, Jinlu He, Xianhu Liu , Xueyuan Zhang , Lei Wan, and Limin Wu, https://doi.org/10.1073/pnas.2300493120.
(供稿:化学化工学院 编辑:李文娟 审核:王烨辉 刘雪峰)